Hola de nuevo estaba buscando tu pregunta, y tengo lo siguiente, puedes usar setRawvalue, aunque con esto solo te hara cambiar el valor que pongas al momento, por ejemplo:
Supongamos que tienes una caja de Texto llamada:EdtTexto, del cual se tomara el valor que el usuario escriba al momento para que se muestre en el Combobox
y tambien tenemos un Boton que cargara el dato escrito del EdtTexto al Combobox, el boton se llama:BtnLlenar;
El Boton Tiene las siguientes caracteristicas:
BtnLlenar := TExtButton.Create;
    with BtnLlenar.AddTo(Items) do
      begin
      Id := 'BtnLlenar';
      X := 81;
      Y := 2;
      Text := {$IFNDEF MSWINDOWS}AnsiToUTF8{$ENDIF}('Llenar Datos');
      On('click', Ajax(BtnLlenarClick,['Valor',EdtTexto.GetValue]));//Evento Ajax que llenara el Combobox, segun el valor del EdtTexto
      end;
    end;
 
Procedimiento (Recuerda que debes de publicar antes el procedimiento en Published
Procedure BtnLlenarClick;
////Procedimiento para llenar Datos al ComboBox en Tiempo de Ejecucion
Procedure TFrmMain.BtnLlenarClick;
Var
Val:String;
 
Begin
  Val:=CurrentThread.Query['Valor'];// Valor de consulta del EdtTexto
  With CboCarga Do
  Begin
 
     SetRawValue(Val);
 
  end;
 
end;
 
Espero  poder ayudado, espero tus comentarios , si gustas igual te mando un ejemplo. Saludos.